阿德莱德大学乔世璋课题组怎么样

前言：此前我们曾推出名师志系列，对国内外重要科研团队的研究成果进行了整理。年底了，我们将这一年各研究团队的成果进行汇总，从而对名师志进一步补充，以帮助大家对各位老师的研究成果有更加系统全面的认识。今天，我们盘点一下澳大利亚阿德莱德大学乔世璋教授课题组在2019年取得的重要研究成果。1. NATURE COMMUNICATIONS：高 pH 环境下局部生成的氢离子造成的反常析氢行为 大多数电催化的基础研究都是基于块体模型材料的实验和模拟结果。从中获得的一些机理解释并不适用于活性更高的纳米结构电催化剂。在此，考虑到最简单和最典型的电催化过程，即析氢反应，提出了一种基于新的反应中间体的纳米材料反应机制，这不同于通常已知的主体反应对应物。在不同条件下对一系列纳米材料进行了原位拉曼光谱和电化学热/动力学测试。在高 pH 的电解质以及水解离和氢吸附过程中，催化剂表面生成大量的 H3O+ 中间产物。这些 H3O+ 中间体在纳米结构催化剂表面上形成了独特的局部酸性反应环境，并消除了整个反应的能量屏障。这种现象解释了纳米结构电催化剂在高 pH 条件下被广泛观察到的异常的高活性现象。

标题：Anomalous hydrogen evolution behavior in high-pH environment induced by locally generated hydronium ions原文链接：https://www.nature.com/articles/s41467-019-12773-7.pdf2. J. Am. Chem. Soc.： 过渡金属单原子催化剂电催化氮还原活性的研究 由于电化学的深入理解和高效的催化剂的缺乏，阻碍了电催化氮还原反应（eNRR）在生成氨中的发展。在这项工作中，研究者利用密度泛函理论计算，研究了以氮掺杂碳为载体的单原子催化剂（SACs）作为eNRR电催化剂（活性趋势、电子起源和设计策略）。为了构建这个研究，本工作系统地研究了由三种氮掺杂碳作为支撑体以及氮原子配位的 20 个不同过渡金属（TM）组成的 60个 SACs 的 eNRR 活性。研究表明，本征活性趋势可以根据氮原子吸附能（ΔEN*）来确定。此外，金属和载体（配体）对 ΔEN* 的影响分别与成键/反键轨道分布和吸附中间体尺度关系的调节有关。因此，提出了一种两步策略来提高 TM-SACs 的 eNNR 活性：（1）选择最有前途的SACs类型（如本文所预测的g-C3N4支持的SACs）和（2）通过调节关键中间体的吸附强度进一步提高上述类型中最佳候选化合物的活性。同时，氮掺杂碳载体的稳定性及其与析氢反应的选择性也需要考虑，以筛选稳定高效的催化剂。

标题：Building Up a Picture of the Electrocatalytic Nitrogen Reduction Activity of Transition Metal Single-Atom Catalysts原文链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.9b038113.J. Am. Chem. Soc.： 理解铜基催化剂上 CO2 电化学还原制备多碳氧合物和碳氢化合物的路线图 将 CO2 电化学还原成高能量密度的含氧化合物和 CO 以外的碳氢化合物，对于长期大规模的可再生能源储存具有重要意义。然而，生成 C2 产物所需的 C-C 键形成的关键步骤会在反应中产生额外的阻碍。与 CO2 转化为 C1 相比，这不可避免地会产生更大的过电位和更多副产物。因此，深入了解催化机理，有助于设计高效的电催化剂和控制预期产品的反应途径。在此，本文提出，将 CO2 还原为 C2 的重点应放在反应机理和高效电催化剂之间的关联上。对铜基催化剂上各种 C2 反应途径的机理进行了深入的讨论，并考虑了电催化操作条件下的实际因素。通过提供一些典型的例子来说明理论计算、表面表征和电化学测量的好处，本文试图解决当前争论的关键问题，以便更好地在原子水平上的理解 CO2 电化学还原，并设想 C2 生成的途径。

标题：Understanding the Roadmap for Electrochemical Reduction of CO2 to Multi-Carbon Oxygenates and Hydrocarbons>

原文链接：

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.9b021244. Angew. Chem. Int. Ed.： 碘单原子非金属析氢电催化剂 通常金属基单原子催化剂（SACs）由于合成工艺复杂，设计难度较大。本文报道了一种具有原子分散的非金属碘单原子的碘化镍（SANi-I）电催化剂。SANi-I 通过真空密封在安瓿瓶中简单煅烧后得到，并经循环伏安活化。应用像差校正的大角度环形暗场扫描电镜和同步辐射X射线吸收光谱确定了碘原子的原子分散和 SANi-I 的详细结构。发现单个碘原子被氧原子隔离。SANi-I 结构稳定，对析氢反应（HER）具有优异的电催化活性。原位拉曼光谱显示氢原子（Hads）被单个碘原子吸附，形成 I-Hads 中间产物，促进了 HER 过程。

标题：Non-metal Single Iodine Atom Electrocatalysts for the Hydrogen Evolution Reaction原文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/anie.201905554

5. Angew. Chem. Int. Ed.： 强电子耦合使过渡金属磷化物带负电荷，促进碱性水的失稳 非均相电催化通常涉及表面活性中心和吸附物种之间的电荷转移。因此，调制电催化剂的表面电荷状态可以用来提高性能。通过与原位形成的氢氧化物的强电子耦合作用制备了一系列带负电荷的过渡金属（Fe，Co，Ni，Cu，和NiCo）磷化物。物理化学特性和密度泛函计算表明，强电子耦合使过渡金属磷化物带负电荷。这有助于碱水吸附和解离的失稳，从而显著改善氢气的析出。例如，带负电荷的 Ni2P/镍氢氧化物在 100 mA cm-2 下表现出 138 mV 低的过电势，优于没有强电子耦合的 Ni2P 和商业 Pt/C。

标题：Negative Charging of Transition-Metal Phosphides via Strong Electronic Coupling for Destabilization of Alkaline Water原文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/anie.2019066836. Adv. Mater.: 二维层状 W2N3 上的氮空位：一个稳定有效的氮还原反应活性中心 电化学氮还原反应（NRR）为制备无碳氢载体提供了途径。但缓慢的反应动力学仍然阻碍了 NRR 的选择性和活性。过渡金属氮化物上的氮空位以其独特的空位性质被认为是 NRR 最理想的活性中心之一，如对氮分子的合适吸附能。然而，它们的催化性能往往受到不稳定特性的限制。在此，制备了一种新型二维层状 W2N3 纳米片，氮空位被证明了对电化学 NRR 具有活性，其氨气稳定的生成速率为 11.66±0.98 μg h-1 mgcata-1（3.80±0.32×10-11 mol cm-2 s-1），相对于可逆氢电极，在 12 个周期循环（24 h）内，-0.2 V 下法拉第效率为 11.67±0.93 %。基于同步加速器的表征证明，由于钨原子的高价态和二维限制效应，二维 W2N3 上的氮空位是稳定的。密度函数理论计算表明，W2N3 上的氮空位可以提供一个电子缺乏的环境，不仅有利于氮的吸附，而且降低了 NRR 的热力学限制。

标题：Nitrogen Vacancies on 2D Layered W2N3: A Stable and Efficient Active Site for Nitrogen Reduction Reaction原文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.2019027097.Adv. Mater.: 层间距可调的石墨化碳氮化物（g-C3N4）衍生的富 N 石墨烯作为钠离子电池的高倍率阳极 层间距增大的杂原子掺杂碳材料作为钠离子电池（SIBs）的阳极材料已经得到了广泛的研究。但是，为了开发更高效的SIB阳极材料，进一步扩大层间距和揭示杂原子掺杂对碳纳米结构的影响，还有待于研究。在锌催化下，选择温度（T=700、800、900 °C）对石墨化氮化碳（g- C3N4）进行退火，成功地合成了一系列层间距在 0.45～0.51 nm 范围内的富 N 少层石墨烯（N-FLG）。更重要的是，N 掺杂量与 N-FLG-T 层间距的相关性更突出了吡咯N对石墨烯层间距增大的影响，这是由于吡咯N具有较强的静电斥力。结果表明，N-FLG-800 在层间距、氮分布和导电性方面均达到了最佳性能。当N-FLG-800 用作 SIBs 的阳极时，展现出显著的 Na+ 存储性能，具有超高倍率性能（40 A g-1 时为 56.6 mAh g-1）和良好的长期稳定性（2000 次循环后 0.5 A g-1 时为 211.3 mAh g-1）。

标题：Graphitic Carbon Nitride (g-C3N4)-Derived N-Rich Graphene with Tuneable Interlayer Distance as a High-Rate Anode for Sodium-Ion Batteries原文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/pdf/10.1002/adma.2019012618. Adv. Mater.: 过渡金属掺杂 RuIr 双功能纳米晶在酸性环境中的水分解 在酸性环境中建立高效析氧反应（OER）和析氢反应（HER）的双功能电催化剂是开发质子交换膜（PEM）水电解槽生产清洁氢燃料的必要条件。RuIr合金因其良好的OER性能和HER潜力而被认为是一种很有前途的电催化剂。本文报道了用过渡金属掺杂RuIr合金纳米晶来改善反应中间体的电子结构和结合强度，从而设计出一种双功能电催化剂，大大提高了水的分解性能。值得注意的是，在 0.1 M HClO4 溶液中，Co-RuIr 在 10 mA cm-2 电流密度下产生较小的过电势，OER 为 235 mV，HER 为 14 mV。因此，只需要 1.52 V 的电池电压，就可以实现水的全分解，从而产生氢气和氧气。更重要的是，对于一系列的 M-RuIr（M=Co，Ni，Fe）催化剂，利用催化活性与化学环境/价态的依赖关系建立了一种新的组分-活性关系。

标题：Transition Metal Doped RuIr Bifunctional Nanocrystals for Over Water Splitting in Acidic Environments原文标题：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.2019005109.Adv. Mater.: 良好分散的镍锌电子结构修饰过的过渡金属氧化物用于高活性碱性析氢反应 本文报道了一种新颖的通过 Ni 和 Zn 双掺杂对 CoO 电子结构进行调节。将CoO 从一种惰性物质转变为一种高析氢（HER）的活性物质。基于结合密度泛函理论计算和缺陷特征表明，Ni 和 Zn 掺杂是导致HER活性的显著增加的主要原因。也就是说，Ni 掺杂剂在宿主氧化物的表面氧空位聚集，并提供了用于氢中间体结合的理想的电子表面结构，而 Zn 掺杂剂分布在宿主氧化物内部，并调节体电子结构以促进电子传递。结果表明，Ni，Zn 双掺杂 CoO 纳米棒在 53 和 79 mV 过电位下分别实现了 10 和 20 mA cm-2 的电流密度。这优于目前报道的金属氧化物、金属氧化物/金属、金属硫化物和金属磷化物催化剂。

标题：Well Dispersed Nickel and Zinc Tailored Electronic Structure of Transition Metal Oxide for Highly Active Alkaline Hydrogen Evolution Reaction原文标题：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.20180777110.Chem： 贵金属杂化到二维金属有机骨架过程中的中间体的调控以加速水的电催化 多相催化总是涉及到反应中间体。这些中间体的能量状态至关重要，因为它们影响反应动力学。虽然表面和界面性质可以通过电子装置改变反应活性中心来调节反应中间产物，但是通过界面工程对中间产物进行有效的调控仍然是一个研究挑战。本文以水电催化为模型，报道了界面化学键诱导中间产物的调节，以加速氢（HER）和氧（OER）反应。本文通过将二维镍金属有机框架（MOFs）和Pt纳米晶体结合来实现这一目的。异质结构的电荷再分布优化了 H* 和 OH* 的吸附，展现较好的 HER 的同时提高了 OER 活性。

标题：Intermediate Modulation on Noble Metal Hybridized to 2D Metal-Organic Framework for Accelerated Water Electrocatalysis原文链接：https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S2451929419302785?via%3Dihub#abs001511. Chem： Ru@IrOx纳米晶体电催化剂在酸性介质中的析氧研究研究具有活性和稳定性的材料是电催化剂设计的首要目标。作为生产清洁氢能的重要方式，与传统的碱性电解槽相比，质子交换膜水电解槽具有电压效率高、欧姆损耗低、系统设计紧凑等优点。然而，阳极析氧反应动力学慢，操作条件苛刻，对电催化剂提出了更高的要求。本文，在钌（Ru）和铱（IR）氧化物纳米晶体的基础上，报道了一种电荷在界面上再分布的核壳 Ru@ IrOx 纳米晶体。得益于良好的价态和稳定的纳米结构，Ru@IrOx 同时具有较高的活性和稳定性。

标题: Charge Redistribution-Enhanced Nanocrystalline Ru@IrOx Electrocatalysts for Oxygen Evolution in Acidic Media原文标题：https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S2451929418305278?via%3Dihub12.Matter：原子级薄层二维电催化剂：从石墨烯到金属烯将材料制备到原子厚度可以赋予它们不寻常的物理化学性质，并有着诱人的应用前景。尽管已经开发出许多二维石墨烯类似物，但制备原子级薄层金属材料仍然是一个较大的挑战。最近在《自然》杂志上，罗等成功合成了一种 4 原子厚的 PdMo 双金属烯，在碱性电解液中展现了很好的氧还原电催化活性。本文以这种双金属烯为理想的模型，去研究活性中心和催化活性的关系，并在原子水平上优化电催化性能。展望了无贵金属金属烯（如 Fe、Co、Ni、Cu、Mo）的合成。

标题：Two-Dimensional Atomically-Thin Electrocatalysts: From Graphene to Metallene原文链接：https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2590238519302930#fig113.Matter： 揭示钾离子电池双壳铋盒状阳极可逆容量提高的原因尽管大量的纳米结构合金被应用在锂离子电池阳极中，但由于实验室技术的限制，其可逆容量提高的原因仍不清楚。本文将高分辨同步辐射 X 射线粉末衍射技术与 X 射线吸收近边结构光谱技术相结合，揭示了双层铋盒状结构纳米合金作为钾离子电池阳极可逆容量提高的机理。结果表明，可逆容量提高的原因是低电流密度下电化学路径的改变，而在高电流密度下是表面驱动电化学反应的改善。

标题：Revealing the Origin of Improved Reversible Capacity of Dual-shell Bismuth Boxes Anode for Potassium Ion Batteries原文链接：https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S259023851930110914.ACS Catal.：二维镶嵌铋纳米片高选择性电催化氮还原电化学固氮制氨是一种很有前途的储存可再生能源和减少温室气体排放的策略。然而，由于缺乏高效的电催化剂和副反应析氢反应，电化学固氮制氨的氨产率和法拉第效率通常非常低。在此，本文报道了半导体铋作为电催化 N2 还原反应（NRR）的催化剂。采用原位电化学还原法制备了二维镶嵌铋纳米片（Bi-NS），其平均氨产率和法拉第效率在 0.1 M Na2SO4 溶液中、-0.8V 下，相对于可逆氢电极，分别高达 2.54±0.16 μgNH3 cm–2 h–1（∼13.23 μg mgcat.–1 h–1）和10.46±1.45%。Bi-NS 的高 NRR 电催化活性归因于二维镶嵌铋纳米片中 p 轨道电子离域边缘位点的充分暴露。此外，半导体特性限制了表面电子的接近，有效地提高法拉第效率。这项工作强调了可调 p 电子密度、半导体性质和独特纳米结构的低活性主族元素对进一步探索 N2 还原电催化剂的重要性。

标题：2D Mosaic Bismuth Nanosheets for Highly Selective Ambient Electricatalytic Nitrogen Reduction原文链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.9b0036615.ACS Catal.：铜合金表面电荷再分布对电化学 CO2 还原的选择性控制铜是一种高效的 CO2 电还原催化剂，因为铜是已知的唯一能催化产生多碳产物的金属，但其选择性较差。在反应路径的早期阶段，选择性决定步骤决定了该途径是否导致甲酸盐（死胡同）或一氧化碳（以及多碳产物）的产生。因此，控制关键中间产物的吸附，以达到预期的反应路径，对选择性 CO2 电还原十分重要。铜合金化是一种可以微调合金表面成分和电子性质以改变反应中间产物吸附行为的策略。本文通过原位拉曼光谱和密度泛函理论（DFT）计算，研究了一系列 Cu-Sn 合金催化剂对 CO2 电还原过程中CO和甲酸的组分选择性。发现，随着合金催化剂中锡含量的增加，选择性从生成 CO 转移到生成甲酸盐，这是因为吸附偏好从 C 结合的 *COOH 中间体转移到 O 结合的 *OCHO 中间体。理论 DFT 计算结果表明，这种选择性的变化是由于随着 Sn 含量的增加，*COOH 吸附逐渐减弱，*OCHO 吸附逐渐增强所致。Bader 理论电荷分析和实验 X 射线光电子能谱共同揭示了这种转变的根源：合金化后，电荷从 Sn 重新分配到 Cu，在 Sn 位上形成局部正电荷区。因此，随着锡含量的增加，这些局部的正电荷位点阻碍了 CO2 碳的亲核攻击，使得对 *COOH 的吸附（和 CO 途径）不太有利。

标题：Selectivity Control for Electrochemical CO2 Reduction by Charge Redisctribution原文链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.9b0231216.ACS Energy Lett.： 通过表面和界面工程设计酸性条件下水电氧化催化剂尽管质子交换膜（PEM）水电解槽为制氢提供了一种有效的方法，但在酸性环境中，相应的阳极析氧反应（OER）仍然是一个瓶颈。由于电催化剂的活性和稳定性在很大程度上取决于物理化学性质，材料表面和界面工程可以提供一种提高性能的有效方法。迄今为止，先进的理论计算和光谱学表征已经取得了重大进展。为了对这一领域进行重要的评估，本文着重于建立材料特性-催化活性关系。通过评价催化剂晶格氧的作用，对酸性溶液中普遍存在的 OER 机理进行了详细的探讨。然后从实验和理论两个角度对酸性电催化剂表面和界面工程的研究进展进行了评述。最后，提出了一些有前景的研究方向，以期对今后高性能 PEM 催化剂的研究有所启发

标题：Regulating Electrocatalysts via Surface and Interface Engineering for Acidic Water Electrooxidation原文链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsenergylett.9b0175817.ACS Energy Lett.：用于析氢反应的杂原子掺杂过渡金属电催化剂 开发高效、低成本的析氢反应电催化剂对清洁能源系统具有重要意义。非贵金属过渡金属是替代传统铂族催化剂的最有希望的选择。然而，大多数非贵金属由于其固有的电子结构而表现出很差的活性。本文通过使用杂原子（氮、硫和磷）掺杂的方法，直接连续地微调非贵金属的电子结构和 HER 活性，而不改变其化学成分。通过对掺杂方式的精确控制，研究了氮磷双掺杂镍催化剂，又选了具有最佳HER性能的杂原子掺杂镍催化剂。理论计算与同步辐射光谱相结合，证实了杂原子掺杂诱导的镍金属电荷再分布对其在碱性介质中的催化性能有显著影响。用火山关系图建立了杂原子掺杂催化剂的掺杂方式与活性之间的关系。

标题：Heteroatom-doped Transition Metal Electrocatalysts for Highly Efficient Hydrogen Evolution Reaction原文链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsenergylett.9b0034818.ACS Mater. Lett. ：高储钠 Ti3+ 掺杂 Na2Ti3O7 单晶硅纳米管阵列的高效表面调制尽管 Na2Ti3O7 基阳极在钠离子电池（SIBs）中得到了广泛的研究，但由于其固有的低导电性和高 Na+ 扩散电阻，使得其 Na+ 的存储性能特别是在高倍率性能和长期循环耐久性方面远未达到实际应用。本文通过水热法和随后的NH3辅助煅烧在Ti箔上原位生长了 Na2Ti3O7 纳米管阵列。由于有效的表面改性，自支撑电极具有良好的 Na+ 扩散动力学和丰富的 Ti3+ 掺杂的高结晶度的表面，从而改善了电极的导电性。这些特性使电极具有显著的可逆容量（237.9 mAh g–1）、超高倍率性能（100 C 时 88.5 mAh g–1=17.7 A g–1）和优异的循环稳定性（5000 次循环后 50 C 下有 92.32 % 的容量保持率），优于未经表面改性的电极。

标题：Efficient Surface Modulation of Single-crystalline Na2Ti3O7 Nanotube Arrays with Ti3+ Self-doping toward Superior Sodium Storage原文链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsmaterialslett.9b0021319.Nano Energy: 多壳空心结构 Sb2S3 提高钠离子电池的能量密度低能量密度是钠离子电池需要解决的关键问题。理论容量较高的硫化锑（Sb2S3）被认为是理想的阳极材料，但其电化学活性差，能量密度低。具有高电化学活性的空心结构 Sb2S3 具有高的质量能量密度，而大的内部空隙显著降低了体积能量密度。本文合成了多壳 Sb2S3 作为钠离子电池的负极材料，其可逆容量和质量能量密度均比原材料 Sb2S3 高。此外，由于内部空隙的优化利用，多壳结构比单壳结构具有更高的体积能量密度和更好的耐久性。同步辐射 X-射线粉末衍射技术（XRPD）被用于检测增强的完整电化学转换反应所需要的电化学活性。多壳 Sb2S3 的设计可以为高能量密度空心结构阳极的开发提供指导。

标题：Multi-shell hollow structured Sb2S3 for sodium-ion batteries with enhanced energy density原文链接：https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S221128551930309X20.Energy Environ. Sci.： 有利的晶态-非晶相界面增强水的电氧化开发具有低成本和高性能的水电氧化催化剂已引起了人们的广泛关注。近年来有报道称，过渡金属化合物的电催化活性与非晶相和晶相之间的界面有关。因此认为晶相-非晶相边界密度的增加会增强催化剂上水的电氧化。本文开发了一种新的简便策略，通过选择性氟表面掺杂来诱导产生高密度的晶相-非晶相界面。这使得该工程材料具有优良的电化学水分解特性。对晶态-非晶态相边界材料的设计进行了初步的计算模拟，并对表面掺杂的影响进行了验证和优化。得出结论，通过界面工程这种简便有效的策略最大化了金属-非金属的晶相和非晶相的密度，可用于制造低成本和高效的水电氧化催化剂。

标题：Advantageous crystalline–amorphous phase boundary for enhanced electrochemical water oxidation原文链接：https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2019/ee/c9ee00950g#!divAbstract21.Adv. Funct. Mater.： GO 表面相邻 Co 原子的靶向协同作用用作 Li-CO2 电池的新型高效催化剂Li-CO2 电池是一种有潜力的将 CO2 转化为能源的技术。然而，在放电过程中绝缘的Li2CO3 在阴极上的分解障碍了其实际应用。本文将高含量 Co 单原子（5.3%）锚定在 GO 上（CO/GO）作为 Li-CO2 电池的高效持久的电催化剂。Co 原子的定向分散为催化 Li2CO3 的分解提供了活性位点。Co/GO 在超过 100 个循环周期，100 mA g-1 下显示出 17358 mA h g-1 的显著持续放电容量。密度泛函理论模拟证实了相邻的 Co 电催化剂对 Li2CO3 的分解性能最好，吸附后仍保持金属性质。

标题：Targeted Synergy between Adjacent Co Atoms原文链接：https://www.onlinelibrary.wiley.com/doi/pdf/10.1002/adfm.20190420622.Adv. Energy Mater.：1T′-ReS2 限域在二维蜂窝状碳纳米片中作为高性能钠离子电池负极材料ReS2（铼二硫化物）是一种具有1T′相和极弱层间范德华相互作用的新型过渡金属二卤化物。这使得它有望成为钠离子电池的负极材料。然而，同时获得高倍率性能和长时间稳定性仍然是一个挑战。本文报告了一种新的复合材料，同时实现了高倍率性能和长时间稳定性。T′-ReS2 通过强界面相互作用被限域在由 rGO 中间层和 N 掺杂碳涂层（rGO@ReS2@N-C）组成的二维蜂窝碳纳米片中。碳与 ReS2 之间的强界面相互作用增加了整体导电性，降低了 Na+ 扩散阻力，而二维蜂窝碳保护层在长期循环过程中保持了结构形态和电化学活性的稳定。这些发现通过先进的表征技术、电化学测量和密度泛函理论计算得到证实。这种新型 rGO@ReS2@N-C 材料在 10 A g-1 时展现出 231 mAh g-1 的倍率性能，为目前文献所报告的 ReS2 最大倍率性能。值得注意的是，在 4000 次循环后，2 A g-1 仍展现 192mAh g-1 的超长时间稳定性。

标题：1T′-ReS2 Confined in 2D-Honeycombed Carbon Nanosheets as New Anode Materials for High-Performance Sodium-Ion Batteries原文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/pdf/10.1002/aenm.20190114623.Adv. Sci.： 用于稳定电催化析氧反应的钴（II）硼咪唑框架金属-有机框架（MOF）在催化领域具有重要的应用潜力。然而，许多MOF对水溶液敏感。这严重限制了 MOFs 在电催化能源生产和储存中的应用。本文报道了一种Co（II）硼-咪唑酸盐框架 CoB(im)0.4(ndc)0.5（BIF-91，im=咪唑酸盐，ndc=2,6-萘二甲酸盐），经合理设计并成功地应用于强碱（pH≈14）溶液中的电催化反应中。在这种 BIF 体系中，由于分子筛通道限域作用，固有的羧酸盐将大的通道空间分割成多个区域，其中每个通道都填充了 ndc 配体。这些配体具有强的C—H…π相互作用，作为刚性的辅助连接剂，以显著提高 BIF-91框架的结构稳定性。此外，BIF-91中的π共轭效应在原子尺度上稳定了掺杂剂 Fe（III），构建了 Fe 掺杂 BIF-91（Fe@BIF-91）。由于 Fe（III）客体与 Co（II）在框架中的协同作用，Fe@BIF-91 在碱性溶液中展现了较好的析氧反应活性和稳定性。

标题：Co(II) Boron Imidazolate Framework with Rigid Auxiliary Linkers for Stable Electrocatalytic Oxygen Evolution Reaction原文标题：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/advs.20180192024.Small： 氮化钨纳米点嵌入磷改性碳纤维作为非对称赝电容器的柔性电极由于金属氮化物具有优异的物理性能，如金属导电性、赝电容等，而广泛的用于高性能超级电容器（SCs）材料。然而，由于高负电位下的氧化，金属氮化物SCs的电压窗口在水电解质中被限制在 0.6～0.8 V。本文通过负载超小氮化钨颗粒于磷改性碳纤维（W2N@P-CF）上，被设计成一种电容器用的混合电极。另外，利用 W2N@P-CF 电极能在负电位区工作的特点，以碳纤维（PPy@CF）上的聚吡咯为正极，设计了非对称赝电容器。值得注意的是，W2N@P-CF//PPy@CF 不对称电池可以在 1.6v 的宽电压窗口中循环，循环次数几乎是金属氮化物对称 SCs 的两倍。通过匹配 W2N@P-CF 和 PPy@CF 的不同势能区，这种赝电容行为可以显著提高非对称器件的性能。该装置在超过 20000 次循环后，展现了高的体积容量（7.1 F cm-3）、高的功率密度（2.54 mWh cm-3）和良好的循环稳定性（88 %）。因此，赝容性金属氮化物基器件有望在水电解质中提供高电压和更高的能量密度。

标题：Tungsten Nitride Nanodots Embedded Phosphorous Modified Carbon Fabric as Flexible and Robust Electrode for Asymmetric Pseudocapacitor原文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/smll.20180410425.Small： 二维金属有机骨架/MoS2 界面增强碱性条件析氢反应二维金属有机骨架（MOFs）具有比表面积大、结构可调、导电性好等特点，在电催化领域得到了广泛的研究。目前关于析氢反应（HER）的MOFs的报道非常有限，而且这些报道的 MOFs 的活性普遍不理想。本文通过一种简单的超声辅助溶液策略合成了新的二维 Co-BDC/MoS2（BDC 代表 1,4-苯二甲酸）杂化纳米片。Co-BDC 的引入导致了从半导体 2H-MoS2 到金属 1T-MoS2 的部分相转移。与 2H-MoS2 相比，1T-MoS2 能激活惰性表面，提供更多的催化活性位点，对提高活性有显著作用。设计良好的 Co-BDC/MoS2 界面对碱性HER至关重要，因为 Co-BDC 可以加速缓慢的水解离（碱性 HER 的速率限制步骤），而改性 MoS2 有利于后续的制氢步骤。如预期的那样，所制备的二维 Co-BDC/MoS2 杂化纳米片表现出显著的催化活性和对碱性 HER 良好的稳定性，优于 Co-BDC、MoS2 和几乎所有先前报道的 MOF 基电催化剂。

标题：Impact of Interfacial Electron Transfer to Electrochemical CO2 Reduction原文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/smll.20180551126.Small： 石墨氮化碳/掺杂石墨烯上界面电子转移对 CO2 电化学还原的影响CO2 还原反应（CRR）需要有效的电催化剂，而影响其催化活性的因素尚未发现。本文以石墨氮化碳（g-C3N4）为研究对象，研究了通过界面电子转移对其 CRR 催化性能的调节。通过计算方法，综合评价了一系列掺杂和不掺杂杂原子的 g- C3N4/石墨烯（C3N4/XG，XG=BG，NG，OG，PG，g）对 CRR 的影响。在不同掺杂情况下观察到不同的吸附能和电子结构，表明较高的催化活性更多来源于界面电子转移。结果表明，CRR 在 C3N4/XG 上对甲烷的催化性能最好，过电位为 0.45 V（即 -0.28 V 相对于可逆氢电极）。目前文献报道过的任何金属 CRR 电催化剂都没有达到这样低的过电位，表明了 C3N4/XG 用于 CO2 还原的可行性和电子转移的调节对 CRR 催化活性的适用性。

标题：Impact of Interfacial Electron Transfer to Electrochemical CO2 Reduction原文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/smll.201804224